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山下 利之; 山崎 哲*; 佐藤 剛*; 松井 恒雄*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.656 - 659, 2002/11
耐放射線損傷性と相安定性に優れ新燃料や高レベル廃棄物材料として注目されているイットリア安定化ジルコニア(YSZ)について、PuOとの反応を空気,真空及び水素雰囲気中で調べた。得られた蛍石型固溶体相の格子定数はPuの固溶に従い増加し、Puは少なくとも50%以上YSZ中への固溶することがわかった。固溶体の格子定数をPu含有量関数として定めた。また、蛍石型固溶体相の熱膨張を高温X線回折法により空気中1273Kまでの範囲で調べた。Pu含有量0~25%の固溶体の熱膨張係数は6~1210Kの範囲にあり、1000K以上の温度でPu添加量の増加に従い熱膨張係数は小さくなることがわかった。
蔵本 賢一; 山下 利之; 白鳥 徹雄
Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.423 - 426, 2001/02
被引用回数:6 パーセンタイル:44.06(Nuclear Science & Technology)プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済み燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動及び照射後の地質学的安定性を評価するためにJRR-3で照射を行い、浸出試験を含めた照射後試験を行っている。今回は照射後試験のうち非破壊試験に関して報告する。燃料ピンの外観検査、寸法測定及びX線透過撮影の結果、ピン表面には破損、伸び及び顕著なスエリングは認められなかったこと、ペレットの多くには軽水炉燃料と同様に亀裂が発生しているもののペレット形状を保っていること等を確認した。線スキャニングの結果、Zr等の不揮発性核種はペレット内部に一様に分布していること及び揮発可能核種であるCsは多くはペレット内部に留まっているものの、一部は燃料の照射時温度に相関してペレット外部に移動していること等が明らかとなった。
二谷 訓子; 蔵本 賢一; 山下 利之; 大道 敏彦*
Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.435 - 438, 2001/02
被引用回数:1 パーセンタイル:11.99(Nuclear Science & Technology)岩石型プルトニウム燃料についてSOLGASMIX-PVコードを用いて多元素系熱力学平衡計算を行いアクチノイド並びにFPの化学形態を求め、酵素ポテンシャル変化の評価を行った。燃料の軽水炉での燃焼によるアクチノイド及びFPの元素量変化は、ORIGEN2コードにより求めた。初期燃料のプルトニウムがすべて4価であった場合、燃焼が進むに伴い酸素ポテンシャルの増加が見られ、被覆管の酸化等、好ましくない挙動を取る可能性が示唆されたが、添加するプルトニウムの一部を3価に還元することにより酸素ポテンシャルの増加を防ぐことが可能であることがわかった。燃焼により生成した酸素はプルトニウムを酸化した後、モリブデンを酸化すること、それに伴いヨウ素が凝縮相から気相へと移行することが明らかになった。
山下 利之
日本原子力学会「高度燃料技術」研究専門委員会報告書, p.467 - 474, 2001/00
余剰Puを消滅させるための岩石型燃料(ROX)と不活性マトリクス燃料の研究の現状を紹介した。ワンススルー燃焼のROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性,環境安全性及びPu消滅率の観点から優れた特徴を有する。不活性マトリクス及び燃料照射の研究から、最も有望なROX燃料として、Puと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリクス中に均質分散させた粒子分散型燃料を提案した。また、炉心安全解析から、ROX燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO装荷PWRと同等の安全性を有することが示された。反応度事故を模擬したパルス照射試験においても、ROX燃料の破損しきい値はUO燃料と同等であることがわかった。ROX燃料を用いた場合のPu消滅量はMOX燃料と比べ約2倍となる。
山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 二谷 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*
Proceedings of Workshop on Advanced Reactors with Innovative Fuels (ARWIF 2001) (CD-ROM), 10 Pages, 2001/00
軽水炉で余剰Puを燃焼させる岩石型燃料軽水炉燃焼システムは、Puのほぼ完全な燃焼と使用済燃料の直接処分を特徴とする。岩石型燃料は安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルまたはアルミナから構成される燃料で、PuはYSZ中に固溶させる。YSZは不活性マトリクスとして優れた特性を有するが、熱伝導率が低い。これを補うためスピネルやアルミナとの混合物を用いる。照射損傷領域を低減させるためYSZ粒子をスピネルまたはアルミナマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。粉末混合型及び粒子分散型燃料の照射結果を概括・報告する。また、岩石型燃料は高いPu消滅率を達成できる反面,燃料温度係数が極端に小さい。これを改善する方法としてU,Th,Er等の共鳴核種の添加が有効であることを示した。反応度事故条件下での燃料破損しきい値はNSRR実験より、現行のUO燃料と同等以上であることがわかった。
正木 信行; Guillermo, N. R. D.; 音部 治幹; 中村 彰夫; 泉山 ユキ*; 日夏 幸雄*
Advances in Science and Technology, 29, p.1233 - 1240, 2000/00
Eu-メスバウア分光法及び粉末X線回折法を用いて、螢石型酸化物固溶体系EuMO (M=Zr,Ce)(0y1.0)中のEuの周囲の局所(欠陥)構造を明らかにする検討を行った。得られたEuのアイソマーシフト(IS)は、ジルコニア系(M=Zr)ではパイロクロア相の生成するy~0.5近傍で最小値を取ることを見いだした。他方、セリア系(M=Ce)では、それはyとともにスムーズに増加した。結晶学的データに基づき、両系でのこのようなIS挙動の顕著な相違を矛盾なく解釈することのできるモデルを提案した。これらの結果は、同一の所謂「欠陥型螢石型相」においても、両者、すなわち安定化ジルコニア系とドープトセリア系のそれは、構造的にはかなり異なった局所構造を持つことを示している。
山下 利之; 秋江 拓志; 二谷 訓子; 中野 佳洋; 中村 武彦; 白鳥 徹雄; 鈴木 康文
Proceedings of International Conference on Future Nuclear Systems (GLOBAL '99) (CD-ROM), p.8 - 0, 1999/00
軽水炉で余剰プルトニウムを消滅させるための岩石型燃料(ROX)の研究を展開した。ROX-LWRシステムは、核拡散抵抗性、環境安全性及びプルトニウム消滅率の観点から優れた特性を有する。不活性マトリックス及び燃料照射の研究から、最も有望な岩石型燃料として、プルトニウムと若干の添加物を加えた安定化ジルコニア粒子をスピネルマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。また、炉心安全解析から、岩石型燃料装荷PWRは反応度事故や冷却水喪失事故条件下でも現行UO燃料装荷PWRと同等の安全性を有することが明らかになった。岩石型燃料のプルトニウム消滅量はMOX燃料と比べ約2倍大きいことがわかった。
馬場 恒孝; 三田村 久吉; 蔵本 賢一; 稲垣 八穂広*; 上薗 裕史
JAERI-Review 98-002, 23 Pages, 1998/02
処分条件下でのガラス固化体の長期性能評価を目的として、その浸出挙動を変質層の役割、地下水による影響及び酸化還元雰囲気の影響の観点から研究を進めた。その結果、次のことが明らかになった。(1)浸出の過程で表面に形成した変質層内での結晶成長のような反応は、固化体からの元素の浸出がほとんど止まっても進行する。(2)水和したケイ酸変質層は、脱イオン水中よりも還元性の合成地下水中の方でFeを伴って溶解し易い傾向がある。(3)酸化還元両条件ともにPuxHO(am)の形成がPuの浸出を支配し、還元条件下での主な可溶性化学種はPu(OH)である。セラミック固化体に関する研究では、シンロックの構成鉱物の一つであるペロブスカイトの崩壊損傷を調べ、910/gの蓄積線量で1.3%の密度減少を観察した。また、ペロブスカイトの浸出率は蓄積線量の増加で増える傾向のあることが分かった。さらに、ジルコニア及びアルミナを主成分とするセラミックの結晶学的安定性、化学的耐久性等をCe及びNdを用いて調べた結果、イットリア安定化ジルコニアが目的とする固化体として優れた特性を有することが明らかとなった。
松田 哲志*; 小林 愼一*; 白数 訓子; 山下 利之; 大道 敏彦; 室村 忠純
JAERI-Research 97-083, 21 Pages, 1997/11
MgAlO-SZR(SZR:安定化ジルコニア)系、並びにこれに10モル%UOを加えた焼結体を作成し、室温から1500Cまでの熱膨張率及び熱拡散率を測定した。MgAlO-SZRの熱膨張率はSZRの増加とともに増加し、Turnerの式による測定値に良く合致した。UO添加試料の熱膨張率は非添加のものより増加した。熱膨張補正を加えた熱拡散率と比熱推定値等から理論密度95%に規格化した熱伝導度を得た。MgAlO-SZRの熱伝導度は、SZR成分とともに減少し、熱伝導度値はおおよそMaxwell-Euchenの式で近似できた。UO添加試料の熱伝導度は、MgAlO相とSZR相の体積比が約50%より大きい領域ではUO自体のそれより大きな値を示した。
齋藤 順市; 星屋 泰二; 桜井 文雄; 酒井 陽之
JAERI-Tech 96-015, 58 Pages, 1996/03
材料試験炉部では、軽水炉等で照射された高燃焼度燃料について、その諸特性をJMTRで再照射しながら把握していくことを目的とした、新しい照射技術の開発を継続して行っている。本報告は、これらの照射技術開発の一環として進めている燃料棒内酸素センシング技術の開発のうち、固体電解質である安定化ジルコニアを用いた酸素センサーの特性試験についてまとめたものである。試験では、参照電極として、Ni/NiO、Cr/CrO及びFe/FeOの粉末を用い、酸素センサーが示す起電力性能とその安定性、センサー寿命等について評価した。その結果、最も安定した起電力を長時間示したジルコニアセンサーの参照極は、Ni/NiO極であることを明らかにした。技術開発の最終目標は、出力急昇時の燃料棒内酸素ポテンシャルの変化を測定することである。
日野 竜太郎; 宮本 喜晟
日本原子力学会誌, 37(11), p.1042 - 1049, 1995/00
被引用回数:2 パーセンタイル:28.04(Nuclear Science & Technology)高温水蒸気電解法は最高1000Cの水蒸気を電解して水素を製造する方法で、固体電解質型燃料電池の逆反応を利用する先進的な電解水素製造法である。原研では、高温ガス炉の熱利用系開発の一環として、12セル構造の実用的な円筒型固体電解要素を用いて実験室規模の試験を進めてきた。固体電解要素は多孔質セラミックス管表面にセルを直列に成膜したもので、電解質にはイットリア安定化ジルコニアを用いている。試験では、アルゴンガスに水蒸気を含有させて電解要素に導き、DC電源からの電力で水蒸気を電化させた。電解温度は850C~950Cの範囲の一定温度に調節した。水素発生量は電解電圧及び電解温度の上昇とともに増加し、950Cにおいて最高7Nl/hで水素を発生させることができた。実験データを基にして水素発生速度と電流密度の関係式を導出するとともに、80~100mA/cmの範囲の電流密度での電解条件で高いエネルギー効率を実現できた。
秋江 拓志; 室村 忠純; 高野 秀機; 松浦 祥次郎
Nuclear Technology, 107, p.182 - 192, 1994/08
被引用回数:101 パーセンタイル:98.67(Nuclear Science & Technology)核兵器より取り出されるプルトニウムの燃焼のための新しいワンススルー型燃料の概念が、燃料物質の相状態、化学的性質および燃焼特性等の観点から検討された。燃料としては二酸化プルトニウムを固溶した蛍石型結晶構造の相とアルミナ相の二相平衡状態にある化合物が望ましい性質をそなえている。プルトニウムホスト相の蛍石型化合物には、トリア(ThO)および安定化ジルコニア(ZrO)が、FPの固溶性、照射安定性および化学安定性の点で優れていると考えられる。これらの燃料の燃焼特性が軽水炉、高速炉および高温ガス炉について検討された。ワンススルー型のプルトニウム燃焼には、現行軽水炉のような減速材/燃料体積比が1.4以上の軽水炉が向いている。このような炉では燃料中のPu-239の約99%を燃焼することができ、使用済燃料中のPu組成は極めて劣化したものとなる。
蔵本 賢一; 上薗 裕史; 早川 一精*; 村岡 進; 柳 忠*
JAERI-M 91-097, 31 Pages, 1991/06
現在、HLWの固化に関して最も実用化に近いのはガラス固化体である。しかしPurex法においてソルトフリープロセスが採用され、かつ群分離技術がさらに進展すれば、危険核種、特にTRUの固化には熱的安定性さらに耐水性に富むセラミック固化が有利と考えられる。本研究は、模擬TRU(Ce,Nd)を含有したYO安定化ZrOセラミックスに関する基礎研究である。市販のZrO-YO粉体にCe,Nd硝酸水溶液を加え仮焼後ペレットにし、1400C-16時間で焼結した試料を密度測定した後、XRDとSEMを用いて分析した結果、次のことが明らかとなった。(1)相対密度の最高値は96.8%であった。(2)各元素は均一に分散しており、結晶相は立方晶のみを確認した。また150Cでの硝酸または蒸留水中浸出試験より、ガラス固化体に比して、耐水性は10以上優れていることが分かった。
小西 哲之; 大野 英雄; 吉田 浩; 勝田 博司; 成瀬 雄二
Int.J.Hydrogen Energy, 11(8), p.507 - 512, 1986/00
被引用回数:8 パーセンタイル:74.35(Chemistry, Physical)核融合炉燃料システムへの応用を目的として、固体電解質電解セルによるトリチウム水の分解が提案されている。本法は従来法にみられる放射線損傷や廃棄物の発生などの問題がなく有望と見られている。実験は安定化ジルコニアセルで行なわれ、水蒸気から水素への高い転換率が得られた。セル特性を表わす方程式がネルンストの式を用いて導出され、実験とのよい一致をみた。転換率は主に開路電圧によって決定される。電解反応における同位体効果が、重水を用いた実験によって測定された。得られた水素と重水素の分離係数は理論値よりわずかに大きい。
室村 忠純; 日夏 幸雄
Journal of Nuclear Materials, 137, p.227 - 235, 1986/00
被引用回数:7 パーセンタイル:62.96(Materials Science, Multidisciplinary)YO-安定化ジルコニアと高レベル模擬廃棄物の反応を、1000~1600C、大気中およびH+He中でしらべた。大気中の反応では、7w/oの廃棄物が螢右型相に固?し、7~20w/oの間では螢右型相と灰重石相が生成する。H+He中では、4w/o以下では螢右型相のみが生成し、4~12w/oでは螢右型相とMoの2相が、12~20w/oでは螢右型相とMoおよび灰チタン石相が生成する。アクチニド、ウレタノイドは螢右型相に固?する。
室村 忠純; 村上 隆; 赤堀 光雄
Journal of Nuclear Science and Technology, 23(5), p.469 - 471, 1986/00
被引用回数:2 パーセンタイル:42.61(Nuclear Science & Technology)AEM及びSEMなどを用いて、カルシア安定化ジルコニアと高レベル模擬廃棄物の反応によって生成する固相間の元素の分布を調べた。大気中の反応では、アクチノイド,希土類金属元素及びアルカリ土類金属元素は蛍石型相に固溶し、モリブデン及びアルカリ土類金属元素は灰重石型相を形成する。低酸素圧中の反応では、蛍石型相はアクチノイド,希土類金属元素及びアルカリ土類金属元素を固溶し、灰チタン石型相はアルカリ土類金属元素及び希土類金属元素(III)を固溶する。モリブデン金属にはルテニウムが固溶される。これらから、アクチノイドが蛍石型相に固溶されることが明らかになった。
日夏 幸雄; 室村 忠純
Mater.Res.Bull., 21, p.1343 - 1349, 1986/00
被引用回数:31 パーセンタイル:79.94(Materials Science, Multidisciplinary)ZrO-YO-NdO系とZrO-YO-CeO系の相関系を1100~1600Cで調べた。蛍石型相単相領域を格子定数と組成との関係から求めた。ZrO-YO-NdO系では、YO-安定化ジルコニア(蛍石型相)に1100Cでは37モル%、1600Cでは42モル%NdOが固溶することがわかった。ZrO-YO-CeO系では、1600Cで40モル%のCeOが安定化ジルコニアに固溶することがわかった。
小西 哲之; 大野 英雄; 吉田 浩; 勝田 博司; 成瀬 雄二
Hydrogen Energy Progress,V, p.537 - 545, 1984/00
核融合炉燃料システムへの応用を目的として、固体電解質電解セルによるトリチウム水の分解が提案されている。本法は従来法にみられる放射線損傷や廃棄物の発生などの問題がなく有望とみられている。実験は安定化ジルコニアセルで行われ、水蒸気から水素への高い転換率が得られた。セル特性を表わす方程式がネルンストの式を用いて導出され、実験とのよい一致をみた。転換率は主に開路電圧によって決定される。電解反応における同位体効果が、重水を用いた実験によって測定された。射られた水素と重水素の分離係数は理論値よりわずかに大きい。
室村 忠純; 日夏 幸雄
Journal of Nuclear Science and Technology, 21(10), p.764 - 774, 1984/00
被引用回数:6 パーセンタイル:57.37(Nuclear Science & Technology)螢石型構造のCaO-安定化ジルコニアへの模擬高レベル廃棄物の固溶性を、大気中およびH+He中で1,000-1,500Cでしらべた。大気中では4w/oまでの模擬高レベル廃棄物は螢石型相に均一に固溶し、その格子定数はa=0.5134+0.00028nmとなる。値はw/oで示す廃棄物量である。4~20w/oの間では螢石型相と灰重石型相が生成する。アクチニド、希土類金属元素は螢石型相に固溶し格子定数はa=0.5141+0.00014nmとなる。いっぽうH+He中では螢石型相、(SnCa)ZrOMo金属が生成する。アクチニド、希土類金属元素は螢石型相に固溶し、その格子定数はa=0.5134+0.00022nmとなる。
小西 啓之; 大野 英雄; 吉田 浩; 成瀬 雄二
JAERI-M 82-186, 22 Pages, 1982/12
核融合炉燃料サイクルにおいて必要なトリチウム水の分解プロセスとして固体電解質電解法をとりあげ、その特性について研究した。電解セルの特性を表わす理論式はネルンストの式から導かれ、水から水素への転換率は、開路電圧によって決定されることが判明した。安定化ジルコニアを用いたの水蒸気の電解実験の結果は理論とよく一致した。電解セルのイオン電導度はアレニウス則に従い、この結果から電解セル単位面積当りの処理量が温度が高い程大きいことが導かれる。本法のトリチウムシステムへの適用例について検討を行なった。核融合炉燃料精製系およびブランケットトリチウム回収系は本法による電解槽を用いることによって単純なシステムに構成することができる。